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城市环境研究所在FeOx/MnOx改性CeO2-V2O5/TiO2脱硝催化剂的研究方面取得进展
陈进生研究组 | 2021-04-14| 【 】【打印】【关闭

  氮氧化物(NOx)是大气环境中主要的污染物,是导致酸雨、光化学烟雾、灰霾、臭氧污染等一系列环境问题的重要原因之一。氨选择性催化还原法(NH3-SCR)是主流的固定源烟气脱硝技术,其核心是SCR脱硝催化剂。目前的商用SCR催化剂(V2O5-WO3/TiO2、V2O5-MoO3/TiO2)适用的温度窗口为300-420℃,具有较高的脱硝活性,在燃煤电厂已广泛应用。近年来,一些行业的烟气脱硝要求温度范围在120-300℃,因此许多研究者致力于开发新型低温脱硝催化剂。其中MnOx和FeOx基催化剂表现出较高的脱硝效率,但N2选择性和抗水抗硫性较差。目前研发同时具有高活性、选择性和抗水抗硫性的低温脱硝催化剂仍是较大的挑战。

  中国科学院城市环境研究所陈进生研究团队采用溶胶凝胶法制备了FeOx-CeO2-V2O5/TiO2 (FeCeVTi) 和MnOx-CeO2-V2O5/TiO2 (MnCeVTi) 两个脱硝催化剂体系。研究表明,掺杂Fe和Mn在不同程度上提高了催化剂的低温脱硝活性,FeCeVTi催化剂同时具有较佳的中低温活性、N2选择性以及抗水抗硫性。其中7%FeCeVTi催化剂 (7.0% Ce/Ti和1.0% V/Ti摩尔比) 性能最佳,在210-360°C具有高于92 %的脱硝效率和近乎100%的N2 选择性,并且在250℃通入SO2反应24 h后,其脱硝效率仍保持在86.1%以上。Fe-Ce-V间的相互作用有助于提高催化剂的Ce3+/Ce4+和表面V5+比例,使催化剂具有适中的氧化还原能力以及更多的酸性位点,减弱了催化剂表面的SO2吸附,从而提升了FeCeVTi催化剂的脱硝活性和抗水抗硫性。根据原位漫反射红外实验结果推测在CeVTi催化剂上的NH3-SCR反应遵循E-R机理,而在FeCeVTi催化剂上,E-R机理和L-H机理共存。

  该研究成果以Effect of FeOx and MnOx doping into CeO2-V2O5/TiO2 nanocomposite on the performance and mechanism in selective catalytic reduction of NOx with NH3为题发表在Catalysis Science & Technology上(DOI: 10.1039/d0cy02471f),城市环境研究所王金秀副研究员为第一作者,陈进生研究员为通讯作者。该研究得到福建省引导性项目(2020Y0085)和中国科学院青年创新促进会(2020309)的资助。

  论文链接

FeCeVTi和MnCeVTi催化剂的NOx转化率, N2选择性(右)和抗水抗硫性(中)

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